Bioelectrochemical hydrogenotrophic denitrification for water quality management in recirculating aquaculture systems

Abstract

인구증가에 비례하여 커지는 수산물 수요를 충족시키기 위하여 수산물 양식업이 크게 번성하고 있다. 그러나, 양식 시설에서는 질소, 인, 고형물 등과 같이 환경에 큰 위협이 되는 오염물질들을 함유한 폐수가 다량 발생한다. 순환 양식 시스템은 어류의 생산성을 개선하고 강화된 방류수 수질기준을 충족시킬 수 있는 지속 가능한 양식방법 중의 하나이다. 순환양식 폐수에 함유된 질소성분은 생물학적 질산화-탈질을 이용하여 처리할 수 있다. 생물학적 질산화-탈질은 독립영양질산화균을 이용하여 폐수에 함유된 독성 암모니아를 무독성 질산염으로 산화시키기고 종속영양탈질균을 이용하여 질산염을 질소가스로 환원시켜 제거하는 경제적인 질소 처리 방법이다. 그러나, 종속영양탈질을 이용하여 질산염을 제거하고 난 이후에 잔류하는 유기물에 의한 순환양식 폐수의 2차 오염을 막기 위해서는 외부탄소원 주입의 세밀한 제어가 필요하다는 단점이 있다. 한편, 질산염을 제거하기 위하여 전자공여체로서 수소를 이용하는 독립영양탈질을 이용하면 종속영양탈질을 위해 주입하는 외부탄소원에 의한 수질오염의 가능성에서 자유로워질 수 있다. 그러나, 지금까지 수소영양탈질은 수소가스의 폭발에 대한 위험성과 낮은 수소의 용해도로 인한 기술적인 한계가 있었다. 회전원판 생물 접촉조(Rotating biological contactor, RBC)는 넓은 생물접촉면적으로 인하여 물질전달이 용이하고, 막힘 현상과 설치를 위한 부지면적이 작다는 장점이 있다. 본 연구에서는 전도성 담체가 충진된 생물전기화학 회전원판 생물 접촉조(Bioelectrochemical-RBC, BE-RBC)를 고안하여 수소와 질산염의 물질전달율을 향상시키고 정전기장을 이용하여 탈질균의 활성을 촉진함으로써 수소를 탈질을 위한 전자공여체로 효과적이고 안전하게 활용할 수 있도록 하기 위한 연구를 수행하였다. 실험에 사용된 BE-RBC에서는 수평으로 설치된 실린더형 반응조에 수평 회전축을 설치하고, 수평 회전축에 유전물질로 코팅한 원판형 전극(직경 0.13m) 5개를 약 5cm의 간격으로 고정하였다. 천공 원통형 케이스 내부에 입자성 활성탄을 채웠으며, 수평 회전축에 고정된 원판형의 전극과 전극 사이에 설치하였다. 회전축을 외부모터에 연결하여 활성탄이 채워진 케이스를 10rpm으로 회전시켰으며, 전선과 슬립링을 이용하여 외부 직류전압원에 전극을 연결하여 전극 사이에 2V/cm의 정전기장이 형성되도록 하였다. BE-RBC를 회분식으로 운전하는 동안 초기 농도 50 mg NO3—N/L인 질산성 질소가 완전히 탈질하는데 약 21.5 ± 1.3 시간이 소요되었다. BE-RBC의 연속 운전에서 최적 탈질 속도와 효율은 각각 1.37 g NO3—N/L.d 및 96.8 %이었다. BE-RBC의 최적 HRT, 초기 질산성 질소 및 중탄산염 농도는 각각 20분, 20 mg NO3--N/L 및 150 mg HCO3-/L이었다. BE-RBC의 연속운전에서 탈질이 이루어지는 동안 수산이온의 생성으로 유출수의 pH는 점차 증가하였으며, 유출수 pH 8.2 이상에서는 아질산염 축적이 관측되었다. 0.5 atm 이상의 공급가스 수소분압에서 수소의 용해도와 물질전달 속도는 우수하였으며, 탈질에서 생성된 질소가스는 용존된 형태로 유출수로 배출되어 기체상의 수소분압에 영향을 주지 않았다. BE-RBC를 약 150일간 운전하는 동안 원통형 케이스의 회전운동으로 인해 생물막이 형성된 활성탄의 표면에 큰 수리학적 전단력이 발생하여 생물막의 과잉성장으로 인한 막힘 현상은 관측되지 않았다. BE-RBC의 활성탄 표면에 형성된 미생물 군집에서는 독립영양탈질균인 Thauera spp. (47.8%)와 Sulfuricurvum spp.(36.5%)가 우점하는 것으로 나타났다. Thauera spp는 직접종간전자전달을 하는 전기 활성균으로 전기장 하에서 탈질효율을 25.3%까지 향상시켰다. BE-RBC는 순환 양식 폐수의 효과적인 수소영양탈질을 위한 실현 가능한 플랫폼이다.